担任宰相
贞观元年（627年），长孙无忌的官职变更为了吏部尚书，被定为功臣之首，并晋升为齐国公，享受一千三百户的实封。他既是李世民的开国勋臣，又是皇后的兄长，深受皇帝的信任与礼遇，甚至得以自由出入皇帝的私人住地。然而，长孙无忌的权势引起了某些饶担忧，有人秘密上书谏言，认为他的权力过大。为了表明对长孙无忌的绝对信任，李世民不仅将密表出示给他看，还召集大臣们公开表示支持。即便如此，长孙无忌依然担心权力过盛会带来不测，加之皇后也从旁劝，最终李世民同意让长孙无忌辞去尚书右仆射一职，改任开府仪同三司。
到了贞观七年（633年），李世民册封长孙无忌为司空。面对这一荣誉，长孙无忌多次上表推辞，他通过舅舅高士廉再次表达对外戚担任三公可能引发“圣主私亲”非议的忧虑。尽管如此，李世民坚持任命，称此决定基于长孙无忌的才德和贡献，并撰写了《威凤赋》以表彰其辅佐之功。
贞观十一年（637年），李世民计划分封包括长孙无忌在内的十四位功臣为世袭刺史，但长孙无忌认为此举不利于国家统一治理，遂上表反对，指出这与流放无异。李世民深感遗憾，但仍尊重了长孙无忌的意见，取消了分封计划。
贞观十六年（642年），长孙无忌进拜司徒，成为唐朝帝国最高的文官之一。次年，李世民挑选了二十四位最杰出的功臣，将其画像挂在凌烟阁中，以示纪念，长孙无忌位列榜首。同年，当太子李承乾谋反案爆发时，李世民委派长孙无忌参与审讯，并在改立晋王李治为新太子后，任命他为太子太师，确保了皇位继承的稳定。
贞观十九年（645年），在李世民东征高句丽期间，长孙无忌随军出征并代理侍中职务，在安市城之战中发挥了重要作用，成功迫使敌军投降。两年后，即贞观二十一年（647年），长孙无忌遥领扬州大都督，显示了在朝廷内外的影响力。
贞观二十二年（648年），随着中书令马周的去世，李世民任命长孙无忌检校中书令，同时还负责尚书省和门下省的工作，进一步巩固了他在朝中的地位。长孙无忌在贞观年间始终扮演着举足轻重的角色，不仅是朝政决策的核心人物，也是皇室的重要支柱。
辅佐高宗
贞观二十三年（649年），唐太宗李世民在翠微宫离世，留下遗诏命长孙无忌与褚遂良共同辅佐新君。面对突如其来的变故，刚刚继位的李治悲痛万分，紧紧抱住舅舅长孙无忌痛哭失声。长孙无忌深知此时稳定局势的重要性，他劝李治应以国家大事为重，尽快返回长安处理政事。为了确保政权平稳过渡，他们决定暂时秘不发丧，并迅速安排了李治的继位事宜。六月，李治正式登基，史称“唐高宗”。长孙无忌随即被任命为了太尉、同中书门下三品，继续兼任扬州都督，主持朝政。
作为皇后的兄长和元舅，长孙无忌在朝廷内外拥有极高的威望，他的意见往往能得到高宗李治的高度尊重。当有洛阳百姓李弘泰诬告长孙无忌谋反时，李治立即下令将其处决，彰显了对这位舅舅身居高位的信任和支持。
永徽四年（653年），唐高宗李治命令长孙无忌审理房遗爱谋反案。吴王李恪因过去的储位之争与长孙无忌结怨，长孙无忌便借机将李恪牵连进此案，指控其参与谋反。最终，房遗爱等人被处决，李恪也同样遭遇不幸，在临终前他怒斥长孙无忌滥用权力、陷害无辜。江夏王李道宗和驸马都尉执失思力因为与长孙无忌的关系不佳，同样受到牵连，被流放岭南。
到了永徽五年（654年），高宗李治意图废黜王皇后，改立武昭仪（后来的武则）为后。担心此举会引起大臣反对，李治与武则特意到长孙无忌家中设宴，赠送大量金银财宝，并试图通过暗示的方式寻求支持。然而，长孙无忌并未表现出任何明确的态度，反而顾左右而言它。尽管武则的母亲杨氏多次拜访请求，礼部尚书许敬宗也从中斡旋，但长孙无忌始终正色拒绝，坚持自己的立场。
永徽六年（655年），唐高宗决心废黜王皇后，召见长孙无忌、李积、于志宁、褚遂良等重臣商议此事。李积称病未出席，于志宁则保持沉默，而褚遂良表示强烈反对。长孙无忌虽然没有公开表达反对意见，但也在一定程度上支持了褚遂良的观点。即便如此，高宗最终还是决定废黜王皇后，改立武则为后。这次事件让武则对长孙无忌心怀不满，认为他接受了赏赐却不肯支持自己，这也为后来种下了报复的种子。长孙无忌在这段时期内扮演了极为关键的角色，不仅是政治决策的核心人物，也是皇室的重要支柱，但同时也为后来的政治斗争埋下了隐患。
被贬遇害
显庆四年（659年），中书令许敬宗精心策划，指使他人向唐高宗李治呈递密奏，指控监察御史李巢与长孙无忌勾结，意图谋反。面对这一严重指控，高宗李治命许敬宗和侍中辛茂将共同审查此案。许敬宗迅速上奏，声称长孙无忌的谋反行为已初现端倪，并警告如果长孙无忌察觉到事情败露，可能会采取紧急行动，召集同党，酿成大祸。催促李治尽快做出决断，以免夜长梦多。
李治深感痛苦，不忍心对舅舅长孙无忌施加刑罚，同时也忧虑后世史官的看法。然而，许敬宗引用了汉文帝除舅父薄昭的事例，称此举使得下人认为汉文帝是一位明君，并以“当断不断，反受其乱”的古训来劝李治果断行事。最终，在未与长孙无忌对质的情况下，李治就下令剥夺了他的官职和封邑，流放至黔州，并命令沿途州府派兵押送。长孙无忌的儿子们也被罢官除名，流放到岭南。
同年七月，李治再次指派了李积和许敬宗复审此案。许敬宗派遣中书舍人袁公瑜前往黔州，负责审讯长孙无忌的谋反罪状。到达黔州后，袁公瑜立即逼迫长孙无忌自缢身亡。长孙无忌走后，家产被没收，他的近支亲属则被流放岭南为奴婢。
尽管如此，历史最终还是证明了长孙无忌的无辜。上元元年（674年），李治为长孙无忌平反昭雪，恢复了他的官爵，并允许其陪葬于昭陵。赵国公的爵位也由长孙无忌的曾孙长孙翼继常这次平反不仅修复了长孙无忌的名誉，也为唐朝历史上这段不光彩的篇章画上了句号。
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